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电池回收对于缓解资源枯竭并提升环境可持续性至关重要，然而传统冶金与直接再生方法在能耗、环境影响及原料适应性之间难以兼顾。
2026年1月5日，北京大学陈继涛，华中科技大学黄云辉，同济大学魏学哲，王超在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Flash upcycling of spent LiCoO2 into oxygen-suppressed lithium-replenishing agent for high-performance batteries》的研究论文，Ganxiong Liu，Quan Nie为论文共同第一作者，陈继涛，黄云辉，魏学哲，王超为论文共同通讯作者。
本研究报道一种通用升级回收路线：利用闪速焦耳加热在10s内将废旧LiCoO2转化为Li6CoO4，实现不同老化状态下锂与钴的完整回收。所得Li6CoO4作为高容量牺牲型锂补剂，可抵消活性锂损失。针对其固有的空气敏感性以及脱锂过程中的氧释放问题，采用低温硫包覆以稳定表面化学，并将氧释放路径重定向为硫酸根生成。
该硫介导机制有效抑制气体生成与副反应，实现非破坏性锂补给。将其注入石墨||磷酸铁锂软包电池后，稳定Li6CoO4在80mAg-1下循环1400圈仍保持91.4%容量。生命周期与经济技术对比显示，该路线能耗与CO2排放显著降低，经济收益提升。本工作为把正极废料转化为高性能锂源提供了可扩展途径，推动闭环电池体系发展，助力可持续能源。
LiCoO2（LCO）是目前便携式消费电子产品可充电电池中使用最广泛的正极材料。随着这些设备的普及与频繁更换，全球每年产生超过十万吨废旧LiCoO2（SLCO）电池，迫切需求可持续的废物管理方案。当前锂离子电池回收策略大致可分为基于冶金的元素提取与直接再生两大类。前者包括火法、湿法及其联合工艺，通过高温或酸碱条件破坏电极材料的化学键以提取目标金属元素。这些方法对原料杂质容忍度高，却在经济与环境可持续性方面作出让步，通常被视为“降级回收”。此外，宝贵锂元素常因高温而挥发损失，限制了整体回收效率。
为克服上述缺点，直接再生作为更可持续的替代方案应运而生，旨在以最小幅度的结构扰动恢复废旧电极的功能特性。典型的直接再生采用熔盐、水热或固相烧结等手段重构晶格并复活电化学活性。该方法对晶体结构稳定的材料尤为适用，然而对于层状氧化物如LCO，其退化由化学、机械与电化学因素交织导致，直接修复难度显著增加。尽管已有研究尝试将废旧LCO再生为新的LCO，实现长期稳定循环依旧复杂，性能恢复不完全最终导致锂与钴的再利用效率低。
实现高资源利用效率不仅需要优化回收策略，还需关注回收元素在第二生命期的表现，尤其是长期循环稳定性。延长锂离子电池使用寿命至关重要，因为这可使固定锂储量在整个服务周期内释放更多能量，从而提高整体资源效率。延长使用不仅推迟电池退役，还减少废物产生并缓解末端处置压力。一种行之有效的途径是为电池补充额外锂源，以补偿循环中的不可逆锂损失并减缓容量衰减。
为此，本研究提出一种升级回收策略：将废旧LCO转化为高价值的Li6CoO4（L6CO）锂补充剂。该方法避开对层状骨架复杂修复的需求，转而构建反萤石结构，可在首次充电时不可逆地释放活性锂，提高能量密度并延长电池寿命。L6CO不作为循环正极，而是在初始分解后电化学失活，因此无需担忧长期稳定性。
所得L6CO分解电位约3.2V，不可逆容量高达856mAhg-1，且倍率性能优异，在容量与氧化动力学上优于商业替代品Li2NiO2和Li5FeO4。整个转化过程借助闪速焦耳加热（FJH）在10s内完成，仅需加入Li2O，废旧电极中的残碳与PVDF直接充当原位还原剂，无需外源还原剂，流程大幅简化。该方法通用性强，对不同退化状态的SLCO均可实现高效转化，锂与钴回收率接近百分之百。
与富锂氧化物类似，L6CO空气稳定性差，高锂含量使其在潮湿环境中易与H2O和CO2反应生成LiOH和Li2CO3，导致浆料凝胶化，储存与加工困难。高温碳包覆虽常用于提升空气稳定性，却因碳氧化与金属还原竞争而难以在L6CO表面形成致密碳层。此外，L6CO脱锂时晶格氧参与电荷补偿，释放的O2及活性氧会触发电解液副反应，危及电池安全与循环稳定性。
为克服上述挑战，研究人员引入低温硫包覆策略构筑稳定L6CO。利用单质硫低熔点与疏水性，在160°C下于L6CO表面形成均匀致密硫层（L6CO@S）。除物理隔绝外，硫在充电时与晶格氧化学键合生成稳定SO42-，单原子硫可键合多达四原子氧，实现高效固氧。该硫介导锚固机制显著抑制O2释放与副反应，与仅作物理屏障的传统碳包覆相比，提供了一条化学活性更高、效果更优的稳定路径。
所得L6CO@S复合物作为高效锂补剂，兼具提升的空气稳定性、加工性与抑制析氧能力。将其引入石墨||磷酸铁锂软包电池后，稳定L6CO@S在80mAg-1下循环1400圈容量保持率达91.4%，对比不含补锂剂电池优势明显。生命周期与经济技术评估显示，该路线能耗与CO2排放显著降低，经济收益提升。本工作为把正极废料转化为高性能锂源提供了可扩展路径，推动闭环电池体系发展，助力可持续能源未来。
图1：10s闪热将废LiCoO2升级成Li6CoO4。SEM/HRTEM/XRD显示废LCO表面尖晶相与裂纹；1200°C-10s脉冲实现完全转相为抗氟石结构Li6CoO4；不同老化程度的废LCO均可得~850mAh/g高不可逆容量，回收率近100%，处理时间比传统路线缩短一个数量级。
图2：硫包覆赋予Li6CoO4空气稳定性。TEM与低温TEM揭示20nm硫层均匀共形；30%RH暴露72h，L6CO@S质量增重<1%，容量保持92.9%，接触角由14°提升至52°；DFT计算表明硫表面对H2O/CO2吸附能显著降低，实现物理-化学双重屏蔽。
图3：硫介导抑制晶格氧释放。在线质谱显示L6CO@S充电过程O2与CO2信号接近背景；S2p与SK-edge原位XAS证实硫在>60%SOC被氧化为SO42-，而非释放气体；热力学计算Li2SO4形成路径ΔG远低于O2释放，提出硫锚定晶格氧机制，兼顾容量与安全。
图4：L6CO@S非破坏性锂补给延长循环。Gr||LFP全电池首圈锂库增加12.6%，1400圈@0.5C容量保持91.4%；原位EIS与超声成像表明L6CO@S阻抗稳定、无气体积累；截面SEM显示硫包覆电极无鼓包脱层；Gr||LCO体系300圈保持率亦由83.2%提升至93.8%，验证通用性。
图5：生命周期与经济技术对比。物料流分析显示升级循环可产出787kg高价值L6CO，单位利润$42.79/kg，GHG排放仅0.23kg/kg，能耗1.46MJ/kg，均优于火法、湿法与直接再生；若2024年全球废LCO全部升级，可供应260万吨LFP所需锂，缓解锂资源短缺。
综上，本研究提出闪热10秒将废LiCoO2升级成Li6CoO4锂补剂并硫包覆，实现首圈供锂856mAh g-1、1400圈保持91.4%，闭链利润43$/kg、GHG降70%，为锂电回收提供高值低碳闭环方案，可支撑全球LFP锂需求，兼具经济与环境效益。
Flash upcycling of spent LiCoO2 into oxygen-suppressed lithium-replenishing agent for high-performance batteries. Nat. Commun., 2026. https://doi.org/10.1038/s41467-025-67496-9
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