金属卤化物钙钛矿发光二极管(PeLEDs)因其优异的外量子效率(EQE)、便捷的色彩可调性以及低成本溶液加工特性,被认为是下一代显示技术的有力竞争者。
然而,与外量子效率约达 40% 的有机发光二极管(OLEDs)相比,PeLEDs 仍存在性能差距,主要源于电荷限制不足以及薄膜表面缺陷引发的非辐射复合损失。
在此,来自复旦大学的杨迎国、北京交通大学的唐爱伟、东南大学的卢海洲以及吉林大学的谢文法&纪文宇等研究者通过一种简便的一步旋涂法,构筑了自发形成的三维/二维(3D/2D)垂直取向钙钛矿异质结结构。相关论文以题为“Maximizing perovskite electroluminescence with ordered 3D/2D heterojunction”于2026年02月11日发表在Nature上。
金属卤化物钙钛矿因其卓越的发光性能和低成本溶液加工特性,已成为发光二极管(LED)领域的重要材料。准二维(quasi-2D)钙钛矿 PeLED 凭借其量子阱结构,在器件性能与重复性方面表现优异。
然而,准二维钙钛矿通常由三维/二维(3D–2D)混合且无序的相结构组成,面临两大关键挑战:(1)表面缺陷丰富,导致严重的非辐射复合损失;(2)显著的能量无序扰乱电荷传输,从而降低器件效率。
为克服这些问题,研究者通过在三维钙钛矿表面后续沉积二维组分构建异质结结构,以钝化表面缺陷并实现激子的空间限域。然而,这类后沉积策略往往破坏底层钙钛矿的结构完整性,且工艺相对复杂。
高效的钙钛矿电致发光(EL)始终依赖于有效的电荷限域与较高的光提取效率(LEE),以促进激子形成并提升器件效率。
在此,本文构建了一种垂直梯度分布的 3D/2D 钙钛矿异质结结构,采用准二维 PEA₂(FAPbBr₃)ₙ₋₁PbBr₄ 组分体系。
空穴传输层(HTL)采用 poly(9-vinylcarbazole)(PVK)/聚羟基聚乙烯亚胺乙氧基化物(PEIE)双层结构,其中 PEIE 在界面处发挥双重模板作用。PEIE 中丰富的 −OH 基团可与 PVK 中的氮原子形成氢键,并通过与 Pb²⁺ 的配位作用提供高密度锚定位点。
这种界面相互作用调控了初始结晶过程,使缺陷得到钝化的 3D 相平行于基底取向生长,随后在其上形成 2D 相,从而获得具有梯度结构的 3D/2D 异质结钙钛矿薄膜。
得益于该结构优化,钙钛矿薄膜的光致发光量子效率(PLQE)由 85% 提升至 97%。
基于这一优化薄膜,成功制备出性能领先的绿色 PeLED 器件,实现创纪录的外量子效率 42.9%(认证值为 42.3%)。
性能提升主要归因于垂直 3D/2D 异质结构带来的有效载流子限域效应,以及钙钛矿薄膜褶皱形貌所促进的光提取效率提升。
图1 钙钛矿异质结的表征。
图2 三维/二维发光异质结的形成机理。
图3 钙钛矿薄膜的光学和形态学性质。
图4 PeLEDs的器件性能。
综上所述,研究者研究者利用富含成核锚定位点的PEIE,构建了一种高度有序的 3D/2D 钙钛矿异质结结构。
具体而言,经PEIE 功能化修饰的界面能够诱导与基底相邻的三维(3D)钙钛矿相沿水平方向有序排列,随后在其上自发外延生长取向良好的二维(2D)钙钛矿相,从而形成垂直梯度分布的异质结构。
该一步法溶液加工得到的异质结构钙钛矿薄膜同时呈现出褶皱状表面形貌,可协同增强激子生成与光提取效率(LEE),使薄膜的光致发光量子效率(PLQE)提升至约 97%,并实现绿色 PeLED 器件创纪录的外量子效率(EQE)42.9%(经认证为 42.3%)。
本研究建立了一种构筑高质量、垂直取向3D/2D 钙钛矿异质结的新方法,在显著降低能量无序的同时,推动准二维钙钛矿向高性能方向迈进。
研究者相信,该策略为高效溶液法制备钙钛矿光电器件提供了通用平台,也为未来钙钛矿器件结构设计与性能突破奠定了重要基础。
Peng, J., Xue, X., Liu, S. et al. Maximizing perovskite electroluminescence with ordered 3D/2D heterojunction. Nature (2026). https://doi.org/10.1038/s41586-026-10134-1
原文链接:https://www.nature.com/articles/s41586-026-10134-1

